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济南大学原长洲Adv. Energy Mater.:MNVP@C NWs的构建和工作机理及其在宽耐温钠离

2021-05-20   易丝帮

DOI: 10.1002/aenm.202100287

对低成本、安全储能系统日益增长的需求激发了世界范围内对实际“超锂离子”电池先进正极的极大兴趣。在此,研究者通过简单的静电纺丝/退火工艺构建了原位涂覆碳纳米壳的一维Mo掺杂Na3V2(PO4)3纳米线(MNVP@C NWs),并将其用作下一代钠离子电池(NIBs)和混合Li/Na电池(HLNIBs)的高倍率正极材料。特别是,通过综合表征揭示了MNVP@C NWs在HLNIBs中的固有混合锂/钠离子存储机制。得益于其独特的结构/组成优势,所得的MNVP@C NWs在-25至55℃的工作温度范围内显示出快速的电子/离子传输和严格的结构容限。更具竞争力的是,MNVP@C NWs组装袋式NIBs(-15至25℃)和HLNIBs(-25至55℃)在高倍率性能和长循环寿命方面均表现出显著的宽耐温电化学性能,在25℃下的材料级能量密度分别约为262.4和186.1Wh/kg。总之,本研究对未来先进高能/大功率可充电电池多功能正极的设计具有积极的指导意义。

 

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图1.a)MNVP@C NWs的合成过程示意图,b)XRD图谱和Rietveld细化曲线,c)晶体学框架。d,e)高分辨率V2p和Mo3d XPS光谱,f)拉曼光谱,以及g)FT-IR光谱。

 

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图2.a-c)FESEM图像,d-f)TEM图像,g-j)HRTEM图像,k)STEM和l)相应元素(Na,V,P,Mo和C)EDX映射图像,m)STEM图像,以及n)从图(m和o)中采集的合成五点的Mo和V的相应EELS光谱。通过EELS线扫描,沿图(m)中的黄色箭头方向记录Mo和V的成分分布。图(b,c,e-j)中的图像是所示标记矩形区域的放大视图。

 

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图3.H-NIBs(25℃)的电化学评估:a)CV曲线,b)初始充电/放电曲线(0.1C),c)在所示的各种速率下的典型充电/放电图,d)倍率性能,e)分别在1和5C下的充电/放电循环性能。F-NIBs的电化学评估:f)电池示意图,g)F-NIBs的初始充电/放电曲线(0.1C),以及在25℃下presodiated HC与金属钠的充放电曲线(0.1C),h)MNVP@C NWs和presodiated HC的微分容量与电压的关系图,i,j)在25和0℃下,当恒定充/放电倍率范围在0.5-100C时的充/放电曲线,(k)在-15、0和25℃下的倍率性能,l)在所示的各种工作温度下进行长期循环稳定性测试。m)由袋型F-NIBs点亮LED灯泡串的数码照片。

 

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图4.在25℃下,当电位范围为2.5-4.6V(vs Li/Li+)时H-HLNIBs的电化学评估。a)初始三个CV曲线(0.1mV/s),b)在所示的各种扫描速率下的CV曲线,以及c)峰值电流(Ip)和扫描速率平方根(v1/2)之间的对应关系,d)初始三个充电/放电曲线(0.1C),e)数码照片以说明电压平台的特定值,f)典型的充电/放电曲线和g)在所示的各种速率下的对应倍率性能,h)在所示的各种容量下的典型充电/放电电压曲线。i)在不同速率下比较BNVP@C、NVP@C NWs和MNVP@C NWs的电压间隙,j)在10C下进行不同循环的相应充电/放电曲线。

 

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图5.a)第100、300和500次循环的奈奎斯特图和拟合线,以及b)H-HLNIBs的低频区域中Z'与ω-1/2的相应线性拟合。c,d)第100、300和500次循环的充电(红色)和放电(蓝色)过程(1C)的GITT曲线,以及H-HLNIBs对应的DH值(如插图所示)。

 

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图6.a)H-HLNIBs在2.5-4.6V下的电压-容量曲线,以及b)在不同充电(C)和放电(D)状态下的相应非原位XRD演化。c)Na/Li摩尔比,d)Li1s的XPS光谱,e,f)在S0至S6的电化学状态下收集的H-HLNIBs的XRD图谱。g)在充电/放电过程中,Na和Li离子脱嵌/嵌入MNVP@C NWs中的示意图。

 

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图7.袋式F-HLNIBs在25和55℃下的电化学评估。a)组装F-HNLIBs的示意图,b)在25℃下,当电压为1.0-3.1V时的初始充放电曲线(0.1C),c)MNVP@C NWs和LTO的差分容量与电压的关系曲线,在d)25和e)55℃下的长期循环稳定性(充电1C/放电5C),f)在25℃下从第10到第3000,或在55℃下从第10到第2600的不同循环的典型充放电曲线,g)当温度分别为25和55℃,充放电倍率为0.2-50C时的典型充放电曲线,h)由F-HLNIBs驱动的带有LED发光字样的旋转微型风扇的数码照片。

 

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图8.F-HLNIBs在-25至10℃工作温度范围内的电化学评估。a)在所示的不同温度下的初始充电/放电曲线(0.1C),b)在各种温度下的容量保持率(25℃时的容量为100%),c)-25℃时的循环性能(0.5C)和相应的充电/放电图(插图),d)在-10至10℃之间的不同温度下的长期循环稳定性(充电1C/放电2C),以及在e)10,f)0和g)-10℃下进行不同循环的相应充电/放电图。


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