复合有机水凝胶已广泛应用于可穿戴电子产品中。然而，开发具有良好纳米填料分散性和强界面相互作用的机械坚固、多功能复合有机水凝胶仍然是一个巨大的挑战。在此，本研究制备了多功能纳米纤维复合材料增强有机水凝胶（NCROs）。三明治结构NCRO具有良好的多级界面结合。同时，三种不同长度尺度下的协同强化和增韧机制赋予了NCRO优异的力学性能，拉伸强度高达7.38 ± 0.24MPa，断裂应变高达941 ± 17%，韧性高达31.59 ± 1.53MJ/m3，断裂能高达5.41 ± 0.63MJ/m2。此外，由于其高导电性和优异的环境耐受性（如防冻性能），NCRO可用于高性能电磁干扰屏蔽和应变传感。值得注意的是，由于有机水凝胶稳定的导电网络，与纳米纤维复合材料本身相比，NCRO表现出优异的长期传感稳定性和耐用性。这项工作为设计高强度、坚韧、可拉伸、防冻和导电的有机水凝胶提供了新的思路，有望用于多功能可穿戴电子产品。
图1.NCRO的制备、微观结构和性能。a）复合有机水凝胶的制备和界面相互作用示意图。b）图像显示NCRO可承受超过其自身重量7000倍的哑铃（5kg）。c）被拉伸的NCRO的照片。d）连接在电路中的NCRO分别在25℃和-25℃下拉伸至75%应变时照片。f）具有三明治状结构的纳米纤维增强有机水凝胶，e）中间的纳米纤维复合层，g）纳米纤维复合材料和顶部凝胶层之间的界面区域的截面SEM图像
图2.NCRO的机械性能。a）Gel、Gel-PU、Gel-Ag@PU和Gel-PVP/Ag@PU的拉伸应力-应变曲线。b）不同凝胶的强度和断裂应变以及c）韧性和杨氏模量。d）各种有机水凝胶的断裂能。e）本研究中的复合有机水凝胶与其他有机水凝胶的强度与应变的比较。f）不同凝胶样品的应力-松弛曲线。g）强化和增韧机制的示意图。h）通过200%应变拉伸的NCRO的纳米纤维复合膜夹层的SEM图像。i）原位拉伸过程中Gel的SAXS图案
图3.NCRO的应变传感特性。a）相对电阻-应变响应曲线。b）NCRO在10%应变下的响应时间和恢复时间。c）小应变（2-10%）下的相对电阻变化。d）逐渐拉伸至10%、15%、20%和25%的传感器的相对电阻变化。e）大应变（25-150%）下的相对电阻变化。f）100%应变下，不同拉伸速率带来的相对电阻响应。g）30%应变下纳米纤维复合膜的1000次循环应变传感性能与NCRO的3000次循环应变传感特性之间的比较。插图为任意几次循环的传感曲线。h）传感器在100%应变下的150次循环应变传感性能。插图为任意10次循环的传感曲线。i）通过应变系数与工作应变比较本研究和其他文献中的传感器。j）纯纳米纤维复合膜传感机理示意图。k）凝胶稳定导电网络的机理示意图
图4.NCRO应变传感器用于人体运动检测。a）呼吸，b）皱眉，c）张嘴，d）握拳，e）手指弯曲，f）手腕弯曲，g）低头，h）屈肘，i）屈膝
图5.NCRO的EMI屏蔽特性。a）EMI屏蔽机制示意图。b）具有不同Ag浓度的纳米纤维复合膜在X波段的EMI SE。c）PVP-XAg@PU的平均SET、SEA和SER。d）通过特定电磁干扰屏蔽效能（SSE）与EMI屏蔽效能（SE）比较本工作中的复合有机水凝胶与其他有机水凝胶和水凝胶。e）原始复合有机水凝胶和经不同耐久性测试后的复合有机水凝胶的EMI SE。f）不同耐久性试验前后复合有机水凝胶的平均SET、SEA和SER
